Jonkheer Henri was een verwoed verzamelaar. Dat had hij niet van een vreemde, want ook zijn vader verzamelde documenten over het geslacht Van Sypesteyn, munten en penningen. Zelf verzamelde Henri familieportretten van zijn voorouders, Loosdrechts porselein en antieke wapens. Over die verzamelingen is meer te lezen op deze website.
Maar dat is nog lang niet alles: ook Chinees en Japans porselein, klokken, zilveren en glazen voorwerpen, sculpturen en miniatuurportretten wekten zijn verzamelwoede. Zelfs bouwmaterialen voor het kasteel en de tuin maakten deel uit van zijn verzamelingen. De verzamelingen van jonkheer Henri zijn te zien in Kasteel-Museum Sypesteyn.